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工学教育研究部 環境・エネルギー工学研究センター担当 |
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教授 |
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研究分野 【 表示 ／ 非表示 】
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ナノテク・材料 / 無機物質、無機材料化学
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ものづくり技術（機械・電気電子・化学工学） / 電子デバイス、電子機器
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ナノテク・材料 / 金属生産、資源生産
論文 【 表示 ／ 非表示 】
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Mechanisms of photoluminescence in cerium oxide pellets with different types of defects
Nagai M., Furutani Y., Takehara H., Ashida M., Okuyama Y., Kani Y.
Journal of Luminescence 260 2023年8月
掲載種別：研究論文（学術雑誌） 出版者・発行元：Journal of Luminescence
We systematically investigated the photoluminescence (PL) spectra of sintered pellets of cerium oxide, CeO2. The crystal defects were controlled by commonly used techniques in the field of solid-state ionics. We observed the transitions between the O-2p and Ce-4f energy levels in intrinsic CeO2. By doping with trivalent lanthanide ions, which results in oxygen vacancies by charge compensation, a new transition band appears. It involves electronic levels that are similar to those of Ce2O3 clusters, rather than to those of oxygen vacancies. In reduced cerium oxide CeO2-δ, where the number of Ce3+ ions is larger, electrons partially fill the energy levels of defects similar to Ce2O3 clusters, and thus an optical response derived from the Ce-4f–Ce-5d transition appears.
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Sumi H., Shimada H., Watanabe K., Yamaguchi Y., Nomura K., Mizutani Y., Okuyama Y.
ACS Applied Energy Materials 6 ( 3 ) 1853 - 1861 2023年2月
担当区分：最終著者 記述言語：日本語 掲載種別：研究論文（学術雑誌） 出版者・発行元：ACS Applied Energy Materials
Gd-doped ceria (GDC) and Yb-doped barium zirconate (BZYb) are used as electrolytes for intermediate-temperature solid oxide cells (SOCs) and protonic ceramic cells (PCCs), respectively. However, the electron conductivity of GDC under low oxygen partial pressure and the hole conductivity of BZYb under high oxygen partial pressure result in current leakage, which decreases the open circuit voltage and conversion efficiency. In the present work, the effect of polarization resistances on current leakage is investigated through the distribution of relaxation times (DRT) analysis of electrochemical impedance spectra (EIS) for a reversible SOC with GDC electrolyte and PCC with BZYb electrolyte. The polarization resistances increase and decrease with increasing current density in the electrolysis and fuel cell modes, respectively, for the conventional SOC with scandia-stabilized zirconia (ScSZ). In contrast, the polarization resistances exhibit the opposite tendency for the SOC with the GDC electrolyte owing to current leakage. For the PCC with the BZYb electrolyte, the polarization resistances according to air electrode reaction processes indicate maximum values in the fuel cell mode. The effect of hole conductivity on the polarization resistance suggests elementary rate-determining processes of the PCC electrodes.
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Nomura K., Shimada H., Yamaguchi Y., Sumi H., Mizutani Y., Okuyama Y., Shin W.
Ceramics International 49 ( 3 ) 5058 - 5065 2023年2月
記述言語：日本語 掲載種別：研究論文（学術雑誌） 出版者・発行元：Ceramics International
Space groups of Ba(Ce0.8-xZrx)Y0.2O3 (0 ≤ x ≤ 0.8) perovskite-type protonic conductors of wide temperature range from 25 to 900 °C in dry and wet atmospheres are predicted using various machine learning (ML) models. For the prediction, the data including the chemical formulas of the crystal materials as well as space group obtained via high-temperature X-ray diffraction (HT-XRD) and high-temperature neutron diffraction (HT-ND) between 25 and 1000 °C were inputted. 4 different ML models have been constructed using a Random Forest (RF), a Multi-Layer Perceptron (MLP) and a XGBoost, with different data set using experimental data (907 sets of 41 compositions), Magpie descriptor, and additional Inorganic Crystal Structure Database (ICSD) literature data (110 sets of 18 compositions). In the classification problem of space group prediction and phase diagram mapping, accuracy = 0.940 and F1 score = 0.785 is achieved by RF model with coordination number (C.N.) = 9 of oxygen of A-site cation.
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Leonard K., Okuyama Y., Ivanova M.E., Meulenberg W.A., Matsumoto H.
ChemElectroChem 9 ( 4 ) 2022年2月
記述言語：英語 掲載種別：研究論文（学術雑誌） 出版者・発行元：ChemElectroChem
Acceptor-doped barium zirconate cerate electrolytes constitute prospective materials for highly efficient and environmentally friendly electrochemical devices. This manuscript employs a systematic approach to further optimize ionic conductivity in Ba(ZrxCe10−x)0.08Y0.2O3−δ, (1≤x≤9) oxides for moderate temperature electrolysis. We found two new composition variants by fixing a cerium/zirconium ratio of 5/4 at the perovskite B-site with incremental zirconium, an observation that contrasts many reports suggesting a linear decrease in conductivity with increasing zirconium. As a result, the composition BaZr0.44Ce0.36Y0.2O3−δ demonstrates a superior ionic conductivity (10.1 mS cm−1 at 500 °C) to stability trade-off whereas, BaZr0.16Ce0.64Y0.2O3−δ exhibits the highest conductivity (11.5 mS cm−1 at 500 °C) among the studied pellets. The high protonic conductivity is associated with a high degree of hydration, as confirmed by thermo-gravimetric analysis. In addition, both compositions as electrolytes allow successful hydrogen production in a steam electrolyzer prototype. Electrolysis voltage as low as 1.3 V is attainable at current densities of 600 and 500 mA/cm2 respectively at 600 °C, achieving 82 % current efficiencies with the later electrolyte.
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Nomura K., Shimada H., Yamaguchi Y., Shin W., Okuyama Y., Mizutani Y.
Journal of the Electrochemical Society 169 ( 2 ) 2022年2月
記述言語：日本語 掲載種別：研究論文（学術雑誌） 出版者・発行元：Journal of the Electrochemical Society
The phase transitions, thermal expansions, chemical expansions, and CO2 resistances of Ba(Ce0.7Zr0.1Y0.1Yb0.1)O3-δ (BCZYYb7111) and Ba(Ce0.4Zr0.4Y0.1Yb0.1)O3-δ (BCZYYb4411) have been investigated via high-temperature X-ray diffraction in controlled atmospheres (dry N2, wet N2, and dry 33.3 vol% CO2. 66.6 vol% N2) on cooling from 1173 to 298 K. Two phase transitions (cubic (Pm3P m) to trigonal (R3P c) and trigonal (R3P c) to monoclinic (I2/m)) were observed for BCZYYb7111, whereas one phase transition (cubic (Pm3P m) to trigonal (R3P c)) was observed for BCZYYb4411 when the samples were prepared at 1873 K in air Dehydrated BCZYYb7111 and BCZYYb4411 (by firing at 1273 K for 10 h in dry N2) showed trigonal (R3P c) and cubic (Pm3P m) symmetries, respectively, at 298 K in dry N2. BCZYYb7111 and BCZYb4411 exhibited linear thermal expansion coefficients (LTECs) of 10.7 × 10-6 K-1 and 10-1 × 10-6 K.1, respectively, from 973 to 1173 K in dry N2 and maximum chemical expansion rates (CERs) of 0.33% and 0.29%, respectively, at 773 K. BCZYYb7111, which has a higher Ce/Zr ratio, exhibited larger LTEC and CER values than BCZYYb4411, whereas BCZYYb4411, which has a lower Ce/Zr ratio, exhibited higher CO2 resistance than BCZYYb7111.
書籍等出版物 【 表示 ／ 非表示 】
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カーボンニュートラルに向けた水素製造・P2Gと関連技術の最新動向
奥山勇治（ 担当： 分担執筆 , 範囲: 第3章 プロトン伝導性セラミックスを用いた純水素製造）
シーエムシーリサーチ 2022年12月
記述言語：日本語 著書種別：学術書
MISC 【 表示 ／ 非表示 】
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プロトン伝導性セラミックスを用いた電気化学デバイス 招待あり 査読あり
奥山勇治
セラミックス 57 ( 11 ) 10 - 714 2022年11月
担当区分：筆頭著者, 責任著者 記述言語：日本語 掲載種別：記事・総説・解説・論説等（学術雑誌）
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コヒーレントテラヘルツパルスでみる燃料電池で用いられる固体電解質内の高速イオン伝導
永井正也、奥山勇治、可児幸宗
レーザー研究 ( 50 ) 198 - 201 2022年
掲載種別：記事・総説・解説・論説等（学術雑誌）
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プロトン伝導性セラミックスの基礎研究と応用展開 招待あり
奥山勇治
燃料電池誌 19 7 - 15 2020年4月
担当区分：筆頭著者, 責任著者 記述言語：日本語 掲載種別：記事・総説・解説・論説等（学術雑誌）
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白金を分散したプロトン伝導性酸化物に見られるナノイオニクス
松本広重, 酒井孝明, 奥山勇治
ケミカルエンジニアリング 56 737 - 740 2011年10月
記述言語：日本語 掲載種別：研究発表ペーパー・要旨（全国大会，その他学術会議） 出版者・発行元：化学工業社
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α-アルミナ単結晶のプロトン伝導性
奥山勇治、栗田典明、武津典彦
Journal of MMIJ 125 ( 6-7 ) 389 - 394 2009年6月
記述言語：日本語 掲載種別：研究発表ペーパー・要旨（全国大会，その他学術会議） 出版者・発行元：社団法人資源素材学会
講演・口頭発表等 【 表示 ／ 非表示 】
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Lu、Ni 共置換ジルコン酸バリウムにおける Ni 溶出による不定比欠陥生成とプロトン伝導
奥山 勇治1、井口 英明1、関谷 優希1、笹川 陽矢2、Nai Shi2 、兵頭 潤次2、山崎 仁丈2、山内 孝祐3、見神 祐一3、黒羽 智宏 3 （宮崎大学1 、九州大学2 、パナソニックHD(株)3）
電気化学会90回大会
開催年月日： 2023年3月27日 - 2023年3月29日
記述言語：日本語 会議種別：口頭発表（一般）
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プロトン伝導性セラミック燃料電池の開発状況と課題
（宮崎大・工A、宮崎大院・工B、パナソニックHD(株)C、産総研D） ○奥山勇治A、原田佳明B、山内孝祐C、見神祐一C、黒羽智宏C、島田寛之D、鷲見裕史D、野村勝裕D、山口祐貴D、水谷安伸D
第31回SOFC研究発表会
開催年月日： 2022年12月15日 - 2022年12月16日
記述言語：日本語 会議種別：口頭発表（一般）
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水素同位体置換によるプロトン伝導性セラミック燃料電池電極反応機構の解明
奥山勇治、下村昌輝、春日圭太（宮崎大学）、黒羽智宏、見神祐一、山内孝祐（パナソニック株式会社）、鷲見裕史（産総研）
第48回固体イオニクス討論会
開催年月日： 2022年12月6日 - 2022年12月8日
記述言語：日本語 会議種別：口頭発表（一般）
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イッテリビウム添加ジルコン酸バリウムを電解質とした燃料電池の電子リークと開回路電圧
原田佳明（宮崎大学）、黒羽智宏、見神祐一、山内孝祐（パナソニック株式会社）、島田寛之、山口祐貴、水谷安伸（産総研）奥山勇治（宮崎大学）
第48回固体イオニクス討論会
開催年月日： 2022年12月6日 - 2022年12月8日
記述言語：日本語 会議種別：口頭発表（一般）
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機械学習を用いたプロトン伝導性セラミックス材料探索ツールの開発
奥山勇治、堂園航太、藏本将也（宮崎大学）、辻川皓太、兵頭潤次、山崎仁丈（九州大学）
日本セラミックス協会第35回秋季シンポジウム
開催年月日： 2022年9月14日 - 2022年9月16日
記述言語：日本語 会議種別：口頭発表（一般）
受賞 【 表示 ／ 非表示 】
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第59回化学関連支部合同九州大会電気化学セッション優秀研究発表賞
2022年7月 電気化学九州支部
藤本聖、奥山勇治
受賞区分：国内学会・会議・シンポジウム等の賞
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PACRIM13 FCDICポスター賞
2019年10月 宮崎大学
辻川皓太
受賞区分：国際学会・会議・シンポジウム等の賞 受賞国：日本国
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田川記念固体化学奨励賞
2017年3月 電気化学会 固体化学新しい指針を探る研究会 プロトン伝導性酸化物の欠陥構造と電気化学デバイスへの応用
奥山勇治
受賞区分：国内学会・会議・シンポジウム等の賞 受賞国：日本国
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第48回日本銅学会論文賞
2014年11月 日本銅学会
栗田典明、奥山勇治、大島智子、木股幸司、寺西祐紀、武津典彦
受賞区分：学会誌・学術雑誌による顕彰 受賞国：日本国
科研費（文科省・学振・厚労省）獲得実績 【 表示 ／ 非表示 】
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プロトン伝導性酸化物中の内部ポテンシャル分布制御による機能創製
2016年04月 - 2019年03月
科学研究費補助金 若手研究(A)
担当区分：研究代表者
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酸化物の微視的欠陥制御による高プロトン伝導性材料の設計
2013年04月 - 2016年03月
科学研究費補助金 若手研究(A)
本研究では化学的安定性、高い機械的強度を備えた酸化物型プロトン伝導体のプロトン伝導性を最大限まで向上させる材料設計指針を明らかにし、発電システムとして実用に耐えうるプロトン伝導体を用いてPCFC（プロトンセラミック燃料電池）を開発することを目的とする。
これまで酸化物プロトン導電体はアクセプタードーパント（低原子価カチオン）を添加した際の負の相対電荷をプロトンで補うことから添加した低原子カチオン濃度までプロトンが溶解すると考えられていた。しかしながら申請者のこれまでの研究でプロトンの最大溶解量は低原子価カチオン濃度まで達していないことが明らかになった。また、プロトンは低原子価カチオンと会合（トラップ）しており著しく水素の拡散係数を減少させていることが確認され、プロトン伝導体には大きな2つ問題点を抱えていることが明らかとなった。本研究はこの２つの問題を材料調製の観点から解決することでプロトンが溶解しやすく動きやすい酸化物すなわち最高性能を有した酸化物プロトン伝導体を設計創製し、燃料電池への応用を目指すものである。 -
不定比複合酸化物をベースとした固体電解質の高温電気化学特性とその工学的応用
2007年04月 - 2009年03月
科学研究費補助金 特別研究員推奨費
マグネシウムアルミネートスピネルの電気化学的特性(ガス濃淡電池、電気伝導度、水素溶解量、水素拡散係数)を評価しスピネルを電解質とした溶融鋳鉄用Mgセンサーの開発を試みた。